In dieser Zeit führte er Landvermessungsprojekte in seiner Heimat und in Brasilien durch, das er auf der Jungfernfahrt eines Militärschiffs erstmals besuchte.
Später erregte er mit einer Arbeit über den Planeten Mars einiges Aufsehen. 1881 wurde er Direktor des Observatoriums von Rio de Janeiro.
Kaum hatte er den Posten angetreten, stand ein echtes Highlight an: Im Dezember des Jahres 1882 fand ein Venustransit vor der Sonne statt - von Belgien aus hätte er dieses Ereignis nicht verfolgen können.
Luis Cruls organisierte eine aufwendige Expedition ganz in den Süden des südamerikanischen Kontinents. Vom chilenischen Punta Arenas hat er präzise beobachtet, wie die Venus über die Sonnenscheibe zog. Es war der letzte Transit bis zum Jahr 2004.
Cruls war ein ausgezeichneter Beobachter und ist - neben dem Briten William Finlay - einer der Entdecker des großen Kometen von 1882, dem bis heute hellsten, der je zu sehen war.
In Brasilien nahm er an vielen Forschungsreisen teil und hat unter anderem den zentralen Teil des Landes erstmals genau vermessen.
1908 ist Luis Cruls, der große Astronom von Rio, im Alter von 60 Jahren in Paris gestorben. Auf dem Mars und auf dem Mond sind Krater nach ihm benannt.