Die Karriere der gebürtigen Waliserin aus Pontnewnynydd, die ursprünglich aufgrund ihres dunklen Timbres als Mezzosopran eingestuft wurde, begann Anfang der 60er-Jahre in Zürich, wo sie in Glucks Musikdrama "Orfeo ed Euridice" debütierte und 1964 als Amelia in Verdis "Maskenball" ins Sopranfach wechselte. Schon bald darauf avancierte Gwyneth Jones zu einer bedeutenden Interpretin der Sieglinde in Wagners "Walküre". In den 70er-Jahren, ihrer großen Zeit, entwickelte die Sopranistin mit Partien wie der "Fidelio"-Leonore oder der Marschallin im "Rosenkavalier" ihre ganz unverkennbare Farbe. Zu weiteren Partien, mit denen Gwyneth Jones Maßstäbe setzte, zählen die Elektra und die Klytämnestra in Strauss’ Musikdrama, die Isolde in Wagners "Tristan", die Venus und Elisabeth im "Tannhäuser", die Senta im "Fliegenden Holländer" und die Frau in Poulencs Einakter "La voix humaine".