Nach fünf Jahren am Königlichen Observatorium in Edinburgh wurde Frank Dyson 1910 Königlicher Astronom und Direktor in Greenwich. Dort befasste er sich vor allem mit der präzisen Zeitbestimmung - damals eine der wichtigsten Aufgaben für Astronomen.

Er stattete die Sternwarte mit der genauesten Uhr jener Zeit aus und erfand das Zeitzeichen: Über einen Radiosender, später auch im Programm der BBC, zeigten fünf kurze Pieptöne gefolgt von einem langen den Beginn einer neuen Stunde an. Zudem führte er Messungen zur Bewegung der Sterne, zum Magnetfeld und der Drehung der Erde durch.

Frank Dyson leitete gemeinsam mit Arthur Eddington die Expedition in den Südatlantik zu einer totalen Sonnenfinsternis im Jahr 1919. Die beiden zeigten, dass die Anziehungskraft der Sonne das Licht ferner Sterne ablenkt. Diesen Effekt hatte die wenige Jahre zuvor veröffentlichte Allgemeine Relativitätstheorie vorhergesagt. Mit der Beobachtung der Lichtablenkung wurden Albert Einstein und sein Werk schlagartig weltberühmt.

1939 ist Frank Dyson im Alter von 71 Jahren auf einer Schiffsreise von Australien nach England gestorben - er wurde auf See bestattet.