In Barcelona würdige er das karitative und soziale Engagement kirchlicher Mitarbeiter, Helfer und Ordensleute. Der Papst äußerte sich bei einem Treffen im Viertel El Raval, einem der bekanntesten sozialen Brennpunkte der Stadt. Zuvor hatte Leo in einem Gefängnis Häftlingen Trost zugesprochen. Im Bergkloster Montserrat warb der Papst in einem Gebet auf Katalanisch für Verständigung.

Die katholische Kirche hat die kulturellen Autonomiebestrebungen der Region meist unterstützt. Die Bemühungen radikaler katalanischer Separatisten um eine staatliche Loslösung von Spanien hat sie jedoch nicht aktiv gefördert.