Einem internationalen Publikum wurde er durch seine Rolle in dem Film "Toni Erdmann" bekannt, der 2017 für einen Oscar als bester nicht-englischsprachiger Film nominiert war. Simonischek war über Jahrzehnte in zahlreichen Rollen auf der Bühne zu sehen, gehörte zum Ensemble der Berliner Schaubühne und des Wiener Burgtheaters. Bei den Salzburger Festspielen verkörperte er von 2002 bis 2009 den "Jedermann".