Aimée spielte in mehr als 50 Filmen mit, unter anderem in "La Dolce Vita" von Federico Fellini. Später war sie auch in "Achteinhalb" neben Marcello Mastroianni zu sehen. In der ersten Hälfte der 1960er Jahre wurde Aimée in Italien sogar mehr verehrt als in Frankreich.

Zu ihren bekanntesten Filmen zählte jedoch "Ein Mann und eine Frau" des französischen Regisseurs Claude Lelouch. Der Liebesfilm wurde 1966 bei den Internationalen Filmfestspielen in Cannes mit der Goldenen Palme ausgezeichnet. Für ihre Rolle als Scriptgirl, das sich nach dem Tod seines Mannes in einen ebenfalls verwitweten Rennfahrer verliebt, gewann Aimée den Golden Globe sowie den British Academy Film Award und wurde für den Oscar als beste Schauspielerin nominiert.

2002 wurde Aimée für ihr Lebenswerk mit einem Ehren-César, dem französischen Filmpreis, ausgezeichnet.