Parallel zu ihren Bühnenerfolg trug auch eine Fernsehserie beim Sender NBC zu ihrer Bekanntheit bei. Hart galt zusammen mit Tommy Boyce als kreativer Kopf des Quartetts. Die beiden schrieben unter anderem "Last Train to Clarksville", den ersten Nummer-Eins-Hit der Monkees. Das millionenfach verkaufte Debütalbum der Band enthielt sechs Songs von den beiden, die seit Mitte der 60er Jahre auch als erfolgreiches Produzenten-Duo fungierten.

Ihre Songs wurden von vielen Künstlern gecovert, von Dean Martin bis zu den Sex Pistols. Die sehr erfolgreiche Monkees-Single "I'm A Believer" stammt jedoch nicht von Hart und Boyce, sondern vom US-Songwriter Neil Diamond. Das letzte lebende Bandmitglied, Micky Dolenz, würdigte Hart auf Instagram als "Ruhe im Auge des Sturms". Hart habe die Band mit seinem Talent, Charisma, Humor und seiner Gelassenheit geerdet.